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構建零體積膨脹的鋰複合負極實現高能量密度穩定柔性鋰金屬電池

作者:元能科技(廈門)有限公司 瀏覽: 發表時間:2022-08-29 09:27:35


作者信息及文章摘要

2022年,南科大鄧永紅課題組與香港理工大學鄭子劍教授團隊合作(第一作者:南方科技大學博士生羅超)開發了輥對輥的方式製備零體積膨脹的鋰複合負極,可以顯著提升鋰金屬電池的能量密度和可彎曲機械性能。該負極具有三明治結構:包括上部的電子絕緣層,底部的親鋰層以及中部的消納體積膨脹的多孔層,作者通過搭配NCM和LCO正極,進一步驗證了該鋰金屬電池優異的柔韌性、能量密度和循環保持率等性能。

圖1. 零體積膨脹負極嵌鋰示意圖


試驗方案

1. 構建鋰複合負極和鋰金屬全電池;

2. 結構表征:形貌表征FE-SEM、表面化學結構XPS、膨脹行為SWE2100(IEST);

3. 電化學性能表征:扣電和軟包的循環性能;

4. 機械性能表征:電極和軟包電池彎曲性能。


結果分析

圖2. 零體積膨脹的鋰金屬負極的設計原理和體積膨脹行為

作者通過采用電子絕緣多孔膜(EI film),結合Cu包覆的碳纖維基體(CuCM)以及超薄的LiMg合金片,經過輥壓工序,製備一種中空的複合鋰金屬負極。采用SEM和元素mapping圖觀察該複合材料的形貌,確認了該三明治結構鋰複合負極的成功製備。為了證明該複合材料的零體積膨脹特性,作者組裝Li對NCM₈₁₁的單層電池,采用原位膨脹厚度以及膨脹力的測試方法,可明顯對比出zeroVE-Li負極在充放電循環過程中幾乎沒有厚度或者應力的膨脹,證明了該複合材料的優異抑製膨脹性能。

圖3. 零體積膨脹的鋰金屬負極的SEI及循環穩定性分析圖

通過XPS表征該新型鋰金屬負極中上層絕緣功能層帶來的鋰金屬界面變化,證明SEI中包含對鋰枝晶的抑製效果最好的無機層Li₃N和LiF。且通過組裝正極分別為NCM₈₁₁和LCO的兩種電池,可明顯對比出zeroVE-Li作為負極時電芯的循環容量保持率最高。

圖4. 單層鋰金屬全電池的電化學和力學穩定性

作者通過動態彎曲與電阻測試,發現zeroVE-Li經過4000次的彎曲實驗,電阻和形貌並沒有顯著變化,展示出優異的柔韌性。並將zeroVE-Li電極與高面載柔性正極匹配組裝柔性電池,從電化學循環穩定性及力學穩定性方面評估,零體積膨脹負極表現出高的庫倫效率和高的循環容量保持率和良好的可彎曲特性。

圖5. 多層鋰金屬全電池的電化學和力學穩定性

作者繼續製備雙面的零體積膨脹負極,發現其比商業的負極材料有更高的質量比容量。組裝的多層柔性鋰金屬電池有高的重量能量密度和體積能量密度,並且經過3000圈的彎曲實驗後,仍能保持75%的容量保持率。通過對比其他相關文獻中有關柔性鋰基電池的能量密度數值,該工作中開發的基於零體積膨脹鋰複合負極的柔性鋰金屬全電池擁有極高的面能量密度(22.7 mWh cm⁻²)、實用的體積能量密度(375 Wh L⁻¹,基於正負極、隔膜和封裝材料的體積)和創紀錄的柔性品質因子(FOM, 45.6)。


總結

本文開發了輥對輥的方式合成零體積膨脹的鋰複合負極,該鋰複合負極具有優異的電化學性能和機械柔性,可以顯著提升鋰金屬電池的能量密度。該負極擁有三明治結構:包括上部的電子絕緣層,底部的親鋰層以及中部的消納體積膨脹的多孔層,作者通過搭配NCM和LCO正極,進一步驗證了對應柔性鋰金屬電池優異的柔韌性、能量密度和循環保持率等性能。該零體積膨脹設計為鋰金屬電池的實用化應用提供了新的思路。卷對卷製造過程也顯示了其大的規模化生產的潛力。原則上,該零體積膨脹設計也適用於構建其他金屬電池負極(如鈉、鉀和鋅金屬電池等),以提高能量密度,循環和結構穩定性。


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文獻原文



Chao Luo, Hong Hu, Tian Zhang, Shujing Wen, Ruo Wang, Yanan An, Shang-Sen Chi, Jun Wang, Chaoyang Wang, Jian Chang*, Zijian Zheng*, and Yonghong Deng*. Roll-to-roll Fabrication of Zero-Volume-Expansion Lithium Composite Anodes to Realize High-Energy-Density Flexible and Stable Lithium Metal Batteries. Advanced Materials, doi.org/10.1002/adma.202205677.



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